目录
摘 要 3
关键词 3
ABSTRACT 4
KEY WORDS 4
引言 5
一．材料与方法 6
1.1试剂与材料 6
1.2降解实验 6
1.3分析方法 6
1.4 产物鉴定 7
二．结果与讨论 7
2.1水溶液温度的影响 7
2.2 过硫酸盐剂量的影响 8
2.3 溶液pH值的影响 9
2.4 水溶液中碳酸氢根离子与天然有机质的影响 10
2.5 硝酸根离子和亚硝酸根离子的影响 12
2.6实际水质的影响 13
2.7热活化过硫酸盐降解奥喹多司 13
三．实验结果分析 14
3.1热活化过硫酸盐降解卡巴多司产物分析 14
3.2反应机理与途径分析 16
四．结论与展望 17
致谢 18
参考文献： 19
热活化过硫酸盐氧化降解水溶液中的抗生素卡巴多司和奥喹多司
摘 要
硫酸根自由基（SO4）高级氧化技术（SRAOPs）是一种新型的原位化学氧化技术（ISCO），在水处理领域具有广阔的应用前景，可用于治理土壤和地下水中抗生素污染。本研究采用热活化过硫酸盐（PS）产生SO4，考察其对水溶液中抗生素卡巴多司（CBX）和奥喹多司（OQX）的降解效果，评估操作参数和水质成分对CBX降解的影响，并对CBX的降解产物进行鉴定。结果表明，与OQX相比，CBX更容易被热活化PS工艺氧化降解，这可能是因为CBX含有富电子的腙支链，而OQX含有惰性的酰胺支链。升高温度、增加PS浓度和降低溶液pH值均可显著促进CBX的降解。HCO3的存在对CBX降解有促进作用，可能是由于生成的碳酸根自由基（CO3）参与了反应。Suwannee河富里酸（SRFA）具有双重影响，低浓度时促进CBX降解，而高浓度时呈现抑制作用。NO3的存在对CBX的降解没有明显影响，而NO2的存在可以显著抑制其降解。CBX在天然地表水中的降解效率低于在地下水中的效率，可能与不同水质中天然有机质的含量有关。产物鉴定表明，热活化PS氧化 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: @351916072@ 
降解CBX生成了羟基化、脱氧和支链断裂产物，表明氧化反应主要改变了CBX分子中的腙支链和NO结构。研究表明，热活化PS工艺可有效降解水溶液中的CBX和OQX，但在该技术实际应用时应充分评估天然水质成分的影响。
引言
卡巴多司（CBX）和奥喹多司（OQX）是杂环氮氧化物抗生素，广泛应用于畜牧和家禽养殖业，可作为生长促进剂和抗菌剂（分子结构见图1）（Walsh, 2003）。CBX 和OQX可通过农田施用动物粪便、饲料废物浸出和地表径流等多种途径进入地表水、地下水、土壤等环境介质，从而对生态系统构成危害（Miao et al., 2004；Kummerer, 2009）。一般而言，环境中的抗生素会经历水解、吸附、生物转化和光解等过程，从而影响其环境行为和归趋（Boxall et al., 2003）。例如，CBX及其代谢物可吸附于土壤和沉积物，且吸附量与有机碳和黏土矿物的含量密切相关（Strock et al., 2005）。土壤矿物，如水钠锰矿（δMnO2）能够氧化性降解CBX和OQX（Zhang和Huang, 2005）。然而，这些自然消减过程往往发生地非常缓慢，对去除环境中抗生素污染作用有限。值得注意的是，杂环氮氧化物及其衍生物对人和动物具有潜在致癌、致突变效应（Beutin et al.,1981）。因此，开发相关降解技术对治理杂环氮氧化物抗生素环境污染及消除其生态风险具有重要的现实意义。


图1 卡巴多司（CBX）和奥喹多司（OQX）的分子结构式
Fig.1 Molecular structures of carbadox (CBX) and olaquindox (OQX)
在水处理工艺中，氧化剂被广泛用于灭活病原微生物和去除有机污染物（Hommand et al., 2011）。已有研究发现，在典型的水处理条件下，CBX可与游离氯发生快速反应（Shah et al., 2006；Chamberlain et al., 2006），其反应活性来源于分子结构中的腙官能团，该活性位点在游离氯的攻击下可生成活性中间体，进而在水质中其它亲核试剂的进攻下发生转化（Shah et al., 2006）。然而，CBX的转化产物仍保留了NO基团，表明它们可能仍具有抗菌活性（Shah et al., 2006）。目前，利用其它氧化剂，如高锰酸钾（KMnO4）、臭氧（O3）、羟基自由基（HO∙）和硫酸根自由基（SO4）对CBX和OQX氧化降解的研究尚不多见。
硫酸根自由基高级氧化工艺（SRAOPs）是近年来兴起的原位化学氧化技术（ISCO），具有廉价高效、环境友好的优点，在水处理和地下水修复领域具有广阔的应用前景（Matzek et al., 2016；Zhou et al., 2018；谷得明等，2018）。SO4可通过加热、紫外线、碱和过渡金属等方法激活过硫酸盐（PS，S2O82）或过氧单硫酸盐（PMS，HSO5）产生（Tistonaki et al., 2010；Devi et al., 2016）。SO4是一种单电子氧化剂，其氧化还原电位为2.5~3.1 V，能够氧化许多有机污染物，二级速率常数介于106~109 L∙mol1∙s1之间（Neta et al., 1977）。已有研究表明，SRAOPs可有效降解多种抗生素，如磺胺类（Ji et al., 2015；Yang et al., 2017）、甲氧苄啶（Ji et al., 2016b）、氯霉素（Nie et al., 2014）、四环素（Ji et al., 2016a）和氟喹诺酮类（Jiang et al., 2016）。研究发现，SO4能有效破坏抗生素的分子结构，并使其抗菌活性丧失（Yang et al., 2017），从而削弱其环境生态风险。

原文链接：http://www.jxszl.com/hxycl/zyyhj/605575.html