目录
摘要2
关键词2
Abstract3
Key words3
引言4
1 相关研究进展4
1.1 2，4二硝基苯甲醚简介及其危害4
1.2 已有处理方法5
1.2.1 微生物处理技术5
1.2.2 光化学处理技术6
1.2.3 羟基自由基处理技术6
1.2.4 零价铁处理技术7
2 材料与方法7
2.1试剂7
2.2实验方法8
2.3分析方法8
3 结果与分析 8
3.1降解产物与反应机理8
3.2 Fe2+浓度对Fe2+/PS工艺降解DNAN的影响9
3.3溶液pH值对Fe2+/PS工艺降解DNAN的影响11
3.4螯合剂对Fe2+/PS工艺降解DNAN的影响12
3.5天然有机质对Fe2+/PS工艺降解DNAN的影响14
4 讨论15
致谢16
参考文献17
亚铁离子活化过硫酸盐降解新型污染物2,4二硝基苯甲醚
摘 要
2，4二硝基苯甲醚（dinitroanisole, DNAN）是一种硝基芳香化合物（NACs），具有高能、低敏感性的特点，近年来被广泛应用于军工产品以替代2,4,6三硝基甲苯（TNT）。采用亚铁离子活化过硫酸盐（Fe2+/PS）产生SO4•，进而降解新型污染物2,4二硝基苯甲醚（DNAN），评估Fe2+/PS工艺处理DNAN的效能与关键影响因素。利用高效液相色谱（HPLC）分析DNAN浓度，系统考察Fe2+ ：PS比例及浓度、溶液pH值、螯合剂及天然有机质对DNAN降解及其产物2,4二硝基酚（2,4DNP）生成的影响，并采用质谱技术对其降解产物进行鉴定。DNAN的主要产物为2,4二硝基苯酚（2,4DNP）和羟基化DNAN（OHDNAN）。在Fe2+ ：PS = 1:1条件下，Fe2+/PS具有最佳的处理效果，且DNAN去除率随二者浓度的同比例升高而增大。酸性条件（pH 3）有利于DNAN的降解及2,4DNP的生成。柠檬酸（CA）和S,S’乙二胺 *51今日免费论文网|www.51jrft.com +Q: ^351916072^ 
N,N’二琥珀酸（EDDS）作为螯合剂可促进Fe2+/PS在中性条件下降解DNAN。Suwannee河富里酸（SRFA）的存在总体上抑制了DNAN的降解及2,4DNP的生成，且抑制作用与其浓度密切相关。Fe2+/PS工艺可有效降解DNAN，为治理DNAN环境污染提供理论依据。
引言
2，4二硝基苯甲醚（dinitroanisole, DNAN）是一种硝基芳香化合物（NACs），具有高能、低敏感性的特点，近年来被广泛应用于军工产品以替代2,4,6三硝基甲苯（TNT）。由于大量的生产和使用，DNAN可通过多种途径进入自然环境，从而污染环境介质如土壤和地下水[1]。吸附、光降解和生物转化是DNAN环境归趋的主要机制[13]，但受有机质含量、光照强度、生物群落等环境因素的影响，这些自然过程往往发生缓慢，不能快速、有效地消减DNAN。此外，DNAN在环境中的一些转化产物，如2羟基4硝基苯甲醚、2氨基4硝基苯甲醚等，具有比母体更高的水溶性和更低的辛醇水分配系数（logKow），更容易在环境介质中迁移[1]。研究报道，DNAN及其产物具有致畸、致突变性和微生物毒性，能对生态系统和人类健康构成危害[46]。因此，开发廉价高效、环境友好的人工处理技术对治理DNAN环境污染及降低环境风险具有重要意义。
硫酸根自由基（SO4•）高级氧化技术（SRAOPs）是一种新型原位化学氧化技术（ISCO），具有选择性高、自由基寿命长、操作pH宽广等优势，在地下水和土壤修复领域拥有广阔的应用前景[78]。SO4•可通过加热、过渡金属、碱、紫外光等方式活化过硫酸盐（PS）或过氧单硫酸盐（PMS）产生，其氧化还原电位高达2.53.1 V，可氧化多种有机污染物及低价态无机污染物[9]。最近，通过构建动力学模型，Yang等[10]研究了不同因素对紫外光活化PS降解DNAN的影响，发现SO4•可有效降解水溶液中的DNAN，主要产物为2，4二硝基酚（2,4DNP），但降解效率受水质成分影响显著。在SRAOPs众多活化方法中，亚铁离子（Fe2+）活化因其具有廉价高效、环境友好的特点而备受关注，被广泛用于修复土壤和地下水有机物污染，如三氯乙烯（TCE）、多溴联苯醚（PBDE）、磺胺类抗生素及三嗪类除草剂等[1114]。Fe2+活化无需额外能源和催化剂，且铁元素地球丰度高，具有无毒、环境友好的特点。据报道，Fe2+活化PS的活化能仅为14.8 kcalmol1，远低于其它活化方法，如热活化的活化能为33.5 kcalmol1 [15]。然而目前，利用Fe2+活化PS（Fe2+/PS）降解DNAN的效能和机制尚未见报道。
本研究考察Fe2+/PS降解水溶液中的DNAN，评估Fe2+：PS比例及浓度、溶液pH值、螯合剂和天然有机质对DNAN降解效率的影响，通过产物鉴定及自由基化学知识，阐明SO4•降解DNAN的分子机制和反应历程。本研究结果可为SRAOPs修复土壤和地下水中DNAN污染提供理论依据和技术支撑。

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