近些年来，喹唑啉酮及其衍生物因其高效的的药用及生物活性，在众多领域的应用越来越广。杂多酸离子液体作为热议的新型绿色催化剂，由于其优良的物理化学性质，特殊的构造使得其在喹唑啉酮及其衍生物的催化合成过程中得到了更多应用。 本实验以杂多酸离子液体[PYPS]3PW12O40为催化剂，以靛红酸酐、苯甲醛和苯胺为原料合成二氢喹唑啉酮，并通过控制变量法研究该催化反应的最佳反应条件。主要反应机理杂多酸离子液体催化下靛红酸酐与苯胺先进行缩合，生成的产物为邻氨基苯甲酰苯胺，然后产物和苯甲醛缩合生成二氢喹唑啉酮。为探究该反应最佳的反应条件，得到更多的产物，通过控制变量实验进行探究。从催化剂的使用量、投入的实验试剂物质的量之比、反应的温度、反应的时间几方面进行最佳反应条件的探究。经过恒温反应、薄层色谱监测、色谱柱分离提纯、旋蒸干燥、称量计算、核磁检测等过程，最终确定最佳反应条件是催化剂[PYPS]3PW12O40用量0.14g，实验试剂物质的量之比2:3:3，反应温度80℃，反应时间20小时。在上述的最佳反应条件下，生成物的产率最高可以达到86%。本实验所用的绿色催化剂在过滤后可回收再次使用，降低对环境的损害。为探究上述最佳反应条件，进行适用性实验。
目 录
1.引言 1
1.1杂多酸 1
1.1.1杂多酸的综述 1
1.1.2杂多酸的结构和性质 1
1.1.3杂多酸的发展研究 2
1.2离子液体 3
1.2.1离子液体的概述 3
1.2.2离子液体的种类及性质 3
1.2.3离子液体的研究发展 4
1.3二氢喹唑啉酮 5
1.3.1 喹唑啉酮类化合物概述 5
1.3.2喹唑啉酮类化合物的制备 5
1.4本文目的及意义 6
2.实验部分 8
2.1 实验原料与仪器 8
2.1.1实验原料 8
2.1.2实验所用仪器 9
2.2杂多酸离子液体催化靛红酸酐合成二氢喹唑啉酮 9
2.2.1催化剂的用量 10
2.2.2反应原料比例的确定 10
2.2.3反应温度的确定 10
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2.2.3反应时间的确定 11
2.3优化反应条件的应用探究 11
2.3.1靛红酸酐与苯胺、对甲基苯甲醛的反应 11
2.3.2靛红酸酐与苯胺、4溴苯甲醛的反应 11
3.实验数据与讨论 13
3.1实验数据 13
3.2数据折线图 14
3.3数据分析 16
3.4核磁数据 17
4.结语 21
参考文献 22
致谢 23
1.引言
1.1杂多酸
1.1.1杂多酸的综述
杂多酸( Polyoxometalate，简写为POMs )，多个无机含氧酸按照相应的反应机理进行缩合形成的含氧类的多酸化合物。其中含有杂原子和多原子，也称为多金属氧簇化合物。因含有的杂原子，多原子数目类型不同，因此杂多酸种类繁多。杂多酸具有很多优异的特点，作为含氧酸其酸性比传统无机含氧酸酸性强，结构简单但稳定性好、组分可调节性大，具有类似液相的反应特点，是具备多种适用功能，一种环境友好的新型催化剂[1,2]。杂多酸及其改性催化剂具有良好的催化活性，具有无机酸和无机碱催化剂所不具备的许多优异性能，可在均相或非均相物系中进行反应，甚至可做加快异相系统反应的催化剂。
杂多酸广泛应用于有机合成中，如制备酯化合物、烯烃水合、加成等有机反应。因此在合成化学领域，杂多酸催化剂的制备，研发，应用都有大的研究力度[3]。杂多酸在其他方面也都有广泛的应用，如可做修饰剂修饰电极，可做光化学催化剂，一些杂多酸可用做抗癌药物，或者用做物质的鉴定等。
1.1.2杂多酸的结构和性质
杂多酸作为含氧类的多酸化合物，对酸催化反应具有较大的作用。其空间基本结构为{MO6}八面体和{MO4}四面体，围绕着中心原子，通过共边或共面相连接而形成。由于杂多酸结构的可变性，它具有多种性质，主要在催化，电化学，生物仿生学等[4]。
通常，杂多酸可根据配原子和杂原子的比例分为以下几类结构（如下图1）。1:12系列的凯金构型（Keggin）、1:12型的B型希尔佛顿构型、2:18类型的达生构型结构、1:9系列瓦沃型、1:6系列安德森型、1:11系列及其双系列比的结构和2：17和（2:17）2双系列结构等7种基本结构类型[5]。这些结构中应用最多的构型为凯金构型，通式为[XM12O40]n(X主要为Si，P,Ge等，M主要是W，Mo等)，如PW12O403－，SiW12O404，PMo12O403等[6]，Keggin结构的杂多酸酸性强，结构稳定，易于制备，并受到广泛关注。
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图1 几种经典的多酸结构
杂多酸的独特结构及其化学性质，使其比传统催化剂的性能更好，表现为以下特征[57]：
（1）杂多酸结构稳定，对在此结构上进行设计及改良十分有利。
（2）杂多酸阴离子，能把它当成软式碱。其空间结构比较宽阔，负电荷相对分散，其对一些含金属的化合物配位能力较为优异，此时杂多酸阴离子对中间产物有稳定性[5]。
（3）POMs中质子均为水合氢离子，在水溶液或有机溶液中可被其它阳离子所取代，其酸性比惯有的无机含氧酸高。一般可以通过调整元素组成、空间结构、水合水含量及活化的温度来调节酸性[7]。
（4）杂多酸结构中含有处于最高化合价的过渡金属离子，这些离子容易被还原，因此杂多酸氧化性很强。结构中存在的原子和配原子会影响杂多酸的氧化还原强弱能力，而且它的阴离子得多个电子后依然能够维持比较稳定的结构[5]。
（5）杂多酸独特的空间结构，在反应时会制造出一种类似液体的场景，此现象我们称之为杂多酸的“假液相”。笼状结构可使反应同时作用于催化剂的表面和内部，增加催化剂的催化活性并提高催化剂的选择性[7]。
1.1.3杂多酸的发展研究
人类对杂多酸的研究有一百多年的历史，早期对杂多酸的定义为失去质子的不同种含氧酸之间进行缩合，构成的多酸。合成的第一种杂多酸是12钼酸铵的黄色粉末，但未能引起较大的关注。第一个具体的杂多酸结构，通过X射线粉末衍射实验证实的经典的杂多酸结构Keggin结构模型。随后，出现了更多基本结构，威尔斯达旺、安德森、瓦沃、希尔佛顿及林德奎斯特结构，人们对杂多酸的研究也越来越完善[4]。目前，合成杂多酸常用的方法有：常规法、水热（溶剂热）法、微型实验方法等。

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