摘 要摘 要 采用密度泛函理论（DFT)中的ub31yp方法，在6-31g基组上优化C80内掺H2的结构，得到了C80内掺H2的稳定构型。最后选择能量最低的结构作为基态构型，并分析出C80内掺H2基态结构的物理化学性能，得到以下结果(1) 将C80内掺H2纳米管构型进行系统优化，最后得到基态结构，与C80纳米管相比，发现氢原子的介入使碳笼发生了轻微膨胀。(2) 对C80内掺H2的结构稳定性进行分析，并和C80纳米管相比较，可以得知它的化学、热力学稳定性都降低了，化学活性明显增强。(3) 通过对NBO进行分析可以看到，当2p轨道获得电荷时，2s轨道相应的就会失去电荷；C80内掺H2的净电荷不为零，说明电荷转移不但发生在C原子之内，两个C原子之间也有发生；(4) 在C80内掺H2的在红外光谱分析中，可以看到有好多振动峰，但是最高峰位于1360cm-1处，该处是呼吸振动，而其他振动的振动强度约在400km.mol-1处。拉曼光谱中，波峰处于波数1450cm-1的地方时是最强的，对应着纳米管的伸缩运动；(5) 通过极化率能分析出C80内掺H2的结构的稳定性没有C80强，C80极化率的各向异性与C80内掺H2相比较低，说明它对外场的各向异性响应更弱，C80的密堆积性比C80内掺H2纳米管的高；(6) 从能级轨道结论中能够清楚地看到C80内掺H2的纳米管的能隙值高于C80，说明C80内掺H2没有C80团簇的电离能高，而且电子数目容易减少；从LUMO的角度来看，C80团簇的值没有C80内掺H2值高，说明C80团簇电子亲和势比C80内掺H2团簇电子亲和势更强，而电离能偏低，更容易获得电子；(7) 从芳香性可以看出C80内掺H2和C80纳米管在试探原子Bq位于在空间几何构型的中心(0.000nm)和到垂直距离为0.025nm、0.050nm、0.075nm、0.100nm时都为负值，所以具有芳香性，当考虑NICS绝对值时候，其越大，对应的芳香性就愈强。表中H2@C80的NICS值随垂直距离的增大而对应的绝对值逐渐减小，说明芳香性逐渐减弱。 关键词C80内掺H2；密度泛函理论；物理化学性
目 录
第一章 绪论 1
1.1 团簇简介 1
1.1.1 团簇的基本概念 1
1
 *景先生毕设|www.jxszl.com +Q: &351916072& 
.1.2 团簇研究的主要内容及意义 1
1.2 本文研究的意义和内容 2
1.2.1 本论文的研究意义 2
1.2.2本论文研究的内容..................................................................................2
第二章 理论基础和计算方法 4
2.1 量子化学概念和发展应用 4
2.2薛定谔及薛定谔方程 5
2.3密度泛函理论(DFT) 5
2.3.1 DFT的简介 5
2.3.2 ThomasFermi模型 6
2.3.3 HohenbergKhon定理 6
2.3.4 KohnSham方程.........................................7
第三章 H2@C80纳米管物理化学性质的研究........................................8
3.1 引言 8
3.2 计算方法 8
3.3 结果和讨论 9
3.3.1 H2@C80纳米管的基态构型 9
3.3.2 H2@C80纳米管的结构稳定性 10
3.3.3 H2@C80纳米管的自然建轨道（NBO）分析 10
3.3.4 H2@C80纳米管的振动光谱分析 12
3.3.5 H2@C80纳米管的极化率分析 14
3.3.6 H2@C80纳米管的能级轨道分析 14
3.3.7 H2@C80纳米管的芳香性（NICS）分析 15
结 论 17
致 谢 18
参考文献 ..19
第一章 绪 论
1.1 团簇简介
1.1.1 团簇的基本概念
团簇（Cluster）可分为原子团簇，或者分子团簇，它是由小到几个、几百个、大到上千个粒子通过物理化学结合力从内部形成比较稳定的微观聚集体[1]。团簇的物化特性与独立的原子、小分子，或者宏观物体大不相同。同时，其几何结构和物化性质也是随着团簇尺寸的大小而改变，因此人们也把团簇称之为介于微观粒子与宏观物质凝聚态之间的一种特殊状态——“第五态”[2]。
团簇的空间尺度可以说是属于纳米范围，介于几埃到几百埃的不等，它的规模是处于原子与宏观体之间，可以显示出其特有的一些光电性质。同时，简单快捷的运算方式和飞速发展的科学技术让人们了解团簇的物化性质变成了现实。从上世纪80年代开始，团簇才有了新的进展，主要表现在原子分子物理、凝聚态物理、表面科学、量子化学、物理学、材料学方面都已经引入了有关的知识，因此有人说它是一门复杂的交叉学科。要想充分掌握团簇物理这个大的学科，必须要了解并学习量子化学、原子物理学，微观粒子、电子计算机技术等等。
1.1.2 团簇研究的主要内容及意义
目前，对于全世界的物理学科学家们面临的首要问题就是搞清楚团簇是怎样由分子状态或者原子状态一步步的与微观粒子更紧密的结合在一起，最后变成团簇的。当团簇的空间尺寸达到怎样的状态时，它会从微观形态慢慢变化成为宏观形态；还有就是，团簇稳定时的电子结构及其组成规律；团簇作为一种新型材料，那么它的合成方法和化学稳定性等等都是所要研究的。另外，向团簇中不断增加原子时，会发现它的几何结构会发生相应的变化，当原子个数增加到一定时，团簇也变成了一个大块的固体状，这时团簇是受到到了临界大小的限制，不会再有任何变化[3]。
团簇其实就存在我们的身边，生活中的方方面面都能见到，例如酿造技术。它还对许多学科的形成有着不可忽视的促进作用，比如，生物学、量子化学、现代物理学等一些重要学科。在生物计算、航天航空、化工材料及新型能源方面都具备巨大的应用前景。所以，人们在对于团簇这个大的研究领域越来越正视起来。
1.2 本文研究意义及内容
1.2.1 本论文的研究意义
近年来，富勒烯聚合物分子作为聚合物科学、碳纳米技术[4]、超分子化学的基础已经吸引大多数国家团簇研究科学家的关注，并已经逐渐成为普遍。如今，在新兴能源和燃料短缺造成人类环境污染严重下，以氢燃料作为清洁能源的呼声日益增高。自从20世纪90年代以来，许多发达国家已经制定了一个系统的氢能源研究计划，其短期目标是使得氢燃料电池汽车具备商业化。而氢气以其丰富的资源，可再生，热效率高[5]引起了社会各界物理学家强烈的关注。但目前的主要问题是如何更好的储存氢气，常见的储氢方法主要包括：金属的储存、压缩和储存、吸附储存[68]等，它们有自己的优点也伴随着缺点。直到人们意外地发现了碳纳米管，因为其特殊的力学，电学和其他性能，同时具有相对较大的表面积，和大量的孔隙，储氢能力远远大于传统材料储氢容量，因此被认为是最有前途的储氢材料。
所以，对于C80富勒烯及其聚合物的结构及其稳定性的研究是十分有意义的。本文旨在为后人实验研究碳纳米管、富勒烯聚合物奠定重要的理论基础、并能够提供有效的信息以便作为参考。

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