溶解性有机质(dom)光诱导产生活性氧物种(ros)的研究【字数:9019】
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1溶解性有机质(DOM)的性状、结构特征分析1
1.1溶解性有机质(DOM)的光学特征1
1.1.1溶解性有机质(DOM)的紫外可见吸收光谱特征1
1.1.2 溶解性有机质(DOM)的荧光光谱特性2
1.2 溶解性有机质(DOM)的结构特性 3
2 溶解性有机质(DOM)光诱导生成活性氧物种(ROS)3
2.1 来源土壤溶解性有机质(DOM)诱导活性氧物种(ROS)5
2.2来源天然水体溶解性有机质(DOM)诱导活性氧物种(ROS)5
2.3来源污水中的溶解性有机质(DOM)诱导活性氧物种(ROS)6
3总结 7
致谢8
参考文献8
溶解性有机质(DOM)光诱导产生活性氧物种(ROS)的研究
摘 要
溶解性有机质(Dissolved Organic Matters, DOM)来源于生物的分泌物、残体和碎屑,是自然生态系统中的重要组成部分,广泛分布在河流、湖泊、沼泽、地下水、雨水、沉积物和孔隙水等水生生态系统中,在保持水环境理化性质及物质循环过程中发挥着重要的作用。DOM具备独特的光化学性质和复杂的结构组成,对光的吸收将影响水体透光层的深度,在光照或紫外线照射下DOM可以通过光化学反应转化生成多种活性氧物种(Reactive Oxygen Species,ROS),如激发三线态(3DOM*)、单线态氧(1O2)、羟基自由基(•OH)等,从而显著影响环境中重金属和有机污染物的光化学转化过程。DOM光诱导产生ROS的过程在环境中污染物的自然降解具有重要影响。近年来,国内外针对DOM光化学性质及其对污染物光降解的机制取得一系列研究进展,本文将综述DOM具有的光化学性质及结构和组成特点, DOM在太阳光照或紫外线辐射下诱导ROS产生的机制及一些相关研究成果,最后从土壤、天然水体和污水三个来源方面展开对DOM光诱导产生ROS能力的实验结果综述和探讨,希望能够为后期的研究者提供一定的参考。
引言
*51今日免费论文网|www.jxszl.com +Q: ^351916072#
/> 溶解性有机物(Dissolved Organic Matters)是一类具有丰富官能团,功能多样的复杂混合物,是经过生物化学过程分解动植物的分泌物和残体碎屑产生的可溶于水的有机物质,操作上指天然有机物中可透过0.45μm孔径滤膜的部分。是环境中具有光化学活性的重要物质,在维持水环境的理化性质和物质循环过程中起着非常重要的作用。
DOM复杂的结构使得其具有复杂的光化学特性,其可以通过光照或紫外线辐射下进行的光化学反应转化为多种活性氧物种(Reactive Oxygen Species,ROS),例如激发三线态(3DOM*)[1],单线态氧(1O2),羟基自由基(•OH)[2, 3]等,DOM是重要的天然光敏剂,光诱导产生ROS的过程对环境中污染物的自然降解具有重要影响,可加速自然环境中重金属金属污染物及人工合成的有机污染物如除草剂、农药、抗生素、药物等的去除。研究表明,3DOM*在平衡状态下的浓度对抗生素磺胺嘧啶的光降解速率有重要影响[4];3DOM*的光化学反应是去除地表水中大量苯脲除草剂的重要因素;来源于水体中的DOM通过诱导1O2和•OH的产生来使得甲基汞发生去甲基化反应[5];DOM光诱导产生的活性氧物种•OH,在药物美托洛尔的光降解中起主要作用;表层水体中的腹泻,呼吸道疾病用兽药恩诺沙星的自然降解主要通过•OH和1O2参与的化学反应进行。因此,关注DOM诱导的ROS生成效率对环境中污染物自然衰减的影响具有重要意义。
近年来,国内外对DOM的光化学性质及其污染物光降解机理的研究取得了一系列进展。但在DOM诱导ROS的产生与DOM的具体组成与结构、官能团之间的具体关系上还存在很多空白,对于官能团在ROS光诱导产生的过程中的影响并不明确。大部分研究集中在从特定来源的DOM对光诱导产生的ROS的影响以及ROS诱导污染物降解的机理等方面。本文将从不同环境来源的DOM对ROS的影响角度回顾这些研究进展。DOM的不同形成环境导致DOM的结构和组成有所不同,这进一步导致了不同来源的DOM诱导产生ROS的能力的差异,通过分别总结来自天然水体、土壤和污水混合物中的DOM产生ROS的研究结论来对DOM光诱导的活性氧种类的研究进行综述、总结并提出对未来的展望,希望能对将来研究者提供一定帮助。
1 溶解性有机质(DOM)的性状、结构特征分析
1.1 溶解性有机质(DOM)的光学特征
溶解性有机质(DOM)是重要的天然光敏剂,对其的光学特征主要使用紫外可见光吸收色谱和荧光色谱来分析。其吸光特性十分复杂,会受到自身来源、物质构成和多种环境因素的影响。
1.1.1 溶解性有机质(DOM)的紫外可见吸收光谱特征
DOM中存在大量共轭体系,这使得其溶液在紫外及可见光光谱波段具有较大吸收值,因而表征DOM光化学特性时常采用紫外可见吸收光谱技术。由于DOM结构中各活性官能团吸收光谱相近,以及结构中电子供受体之间的复杂作用,DOM不具备明显的特征吸收,对光的吸收能力随光波长增大呈指数减小,吸收光谱的整体趋势宽而圆滑。与其他溶解性化合物的紫外可见吸光特性具备显著的不同。
DOM吸收光谱的一些特征参数能有效描述其结构和性质,DOM中的有色溶解性有机质(Colored Dissolved Organic Matter,CDOM)的吸收波段主要集中在紫外线中的UV和可见光的蓝色区域。最常见的是用波长254nm的吸光度估算CDOM的含量[6]。50nm和440nm波段可测出DOM中的木质素成分。使用有机碳浓度标化的特征紫外吸光度(Special Ultraviolet Absorbance,SUVA)可以来表征DOM的紫外吸光度强度。大分子量和高芳香性的DOM具有更强的SUVA[7],如大部分腐殖酸(humic acid,HA)的分子量大于富里酸(fuvic acid,FA),因而腐殖酸具有更强的SUVA,来自陆地土壤的腐殖酸分子量和芳香度皆大于来自水体的腐殖酸,因此来源于陆地土壤腐殖质的SUVA具备更大的数值[8]。E2/E3(波长254和365nm的吸光度的比值)E4/E6(波长465和665nm吸光度的比值)可用于表征DOM紫外吸收光谱的特征和变化。E2/E3在一定限度内可作为指示DOM通过电荷转移发生光化学反应的情况,E2/E3较小意味电荷转移对光化学反应过程影响较大[9]。因为DOM中具有可以吸收可见光的结构,所以E2/E3随着光照时间的增加呈现逐渐增强的趋势。光谱斜率S(254nm处的特定紫外吸收)光谱斜率比值SR (275和295nm之间的光谱斜率与350400nm之间光谱斜率的比值, S275-295/S350400)可用于表征分子的芳香性以及用于陆地化合物的追踪。使用二阶紫外可见吸收光谱可以对不同来源DOM的一些结构特征进行有效地描述。腐殖酸分子结构中苯环上的羟基和羧基发生解离,使得腐殖酸吸光度随pH增大而增大[10];Fe3+的存在会导致SUVA(254nm)的增大、E2/E3减小和SR减小等变化[11]。
原文链接:http://www.jxszl.com/hxycl/zyyhj/605574.html
最新推荐
热门阅读